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浙江理工大学桐乡研究院余德游/吴明华团队在Nature Communications发表印染废水污染控制最新研究进展

时间: 2024-04-19     来源: 浙江理工大学桐乡研究院-桐研院

近日,针对纺织印染行业废水污染控制问题,浙江理工大学桐乡研究院博士后余德游副教授/生态染整技术创新中心首席专家吴明华教授团队与上海交通大学环境科学与工程学院罗金明副教授在国际权威学术刊物《自然•通讯》(Nature Communications)上,合作发表了题为“Electronic Structure Modulation of Iron Sites with Fluorine Coordination Enables Ultra-effective H2O2 Activation”的重要研究成果。


     纺织印染行业废水排放高达约30亿吨/年,占全国工业废水排放总量超10%,严重威胁着自然水体水质安全和纺织行业持续发展。因此,发展适配印染废水深度处理的水污染控制技术是保障水质安全与生态健康、推动水资源循环利用的必然需求,对实现我国双碳重大战略目标、加快落实《节约用水条例》意义重大。

当前,依赖活性氧生成的污染物降解技术备受关注;金属催化剂介导H2O2活化的Fenton氧化技术,因其处理高效、操作简便在印染废水深度处理中应用广泛。然而,该技术在应用过程中仍存在诸多限制,如操作pH值范围窄、H2O2利用率低、易产生金属污泥等问题。此外,Fenton催化过程中•OH产生效率不高、选择性较低,一般需投入大量化学试剂,极易产生其他副产品。为克服以上挑战,研究学者致力于设计开发新型高效Fenton催化剂。其中,二维过渡金属氧卤化物FeOCl作为一种新兴的层状纳米材料,因铁活性位点独特的配位环境,表现出较高的•OH产率及pH适用性。因此,通过调节活性位点的配位微环境有望提升H2O2活化效果;而活性位点的电子结构调控在Fenton催化中至关重要,为H2O2高效活化提供了新思路。

图1. 氧氟化铁催化剂的合成与表征


鉴于此,研究团队通过以强电负性F原子替代O-Fe-Cl中的Cl原子,合理设计和合成了氧氟化铁(FeOF)高效Fenton催化剂。在FeOF催化剂结构中,氟原子以F-(Fe(III)O3)-F形式与铁活性位点发生强配位,有利于高效活化H2O2产生大量•OH。与现有的铁基催化剂相比,FeOF催化剂展现出了优异的Fenton活性。FeOF催化剂可在宽pH范围下快速活化H2O2选择性分解产生•OH,产率高达450 µM,比FeOCl和其他典型铁剂Fenton催化剂高1~3个数量级。

图2.氧氟化铁催化剂Fenton活性评估


     研究结果表明,氟配位在降低局部电子密度和优化铁位点电子结构方面起着关键作用,可通过增强反应限速步骤——H2O2化学吸附的发生、降低过氧键裂解反应的能垒,实现H2O2的高效活化。为验证FeOF催化剂的实用性,研究团队进一步评估了其在降解不同有机污染物和处理真实印染废水的效果。结果表明,FeOF催化剂在各种水质背景下均表现出良好的应用性能,显示出优异的印染废水深度处理应用潜力。综上,研究团队通过精心设计并合成具有氟配位的铁基催化剂,成功实现了高效H2O2活化,为解决全球水资源匮乏问题提供了新途径与新思路。该研究不仅在原子水平上揭示了氟配位促进Fenton催化的机制,还为设计更高效、更绿色的印染废水处理催化剂提供了重要的理论依据和实践指导。


图3.氧氟化铁活化H2O2分子机制

     

     浙江理工大学纺织科学与工程学院余德游副教授与2022级博士生徐李聪为共同第一作者,吴明华教授为共同作者,上海交通大学环境科学与工程学院罗金明副教授为通讯作者。
     该研究成果得到了国家自然科学基金中国科协“青年人才托举工程”中国博士后面上基金浙江省科协“青年人才托举培养”浙江理工大学基本科研业务费等项目的支持。


原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-46653-6



作者简


     余德游,副教授、硕导,研究方向包括印染废水污染控制与再生利用,印染制造有毒有害风险物质溯源解析与治理,生态染整新原理、新技术、新工艺探索与应用,废旧纺织品循环利用。主持国家自然科学基金项目、中国博士后面上项目、产学研合作项目10余项,以第一作者/通讯作者在Nature Communications、Environmental Science & Technology、Applied Catalysis B: Environmental、Nano Research、Fundamental Research等国内外重要刊物上发表学术论文20余篇, 入选第九届中国科协“青年人才托举工程”、2022年浙江省科协“青年人才托举培养”


内容来源 | 纺织科学与工程学院

本文转载自浙江理工大学科学技术处,原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s/IVjig3G_Nl_EZl8eps_6Uw